1937年7月，全面抗战爆发。由于日本的大举进攻，半壁国土沦陷。沦陷区大批儿童流离失所，无家可归，沦为难童。1938年3月，战时儿童保育会在汉口成立，迅即组织各战区收容难童，并在各地成立了战时儿童保育院。武汉沦陷后，战时儿童保育会迁到重庆。中共中央南方局妇女组决定利用战时儿童保育会的合法地位，联合各界妇女组织和知名人士，举办难童保育院，专门收养和教育无家可归的难童，以扩大党在这个领域的影响，并选派赵君陶负责筹办第三直属儿童保育院（简称“第三保育院”）。
　　赵君陶坚定不移地执行党的抗日民族统一战线政策，但因重庆战时儿童保育会拨的经费和物资很少，因此她不辞辛劳地动员社会各阶层的力量，为保育院筹集经费。在重庆名门望族的捐款和妇女界、文化界进步组织及上层人士的资助下，有300多师生的第三保育院得以成立。1939年9月，第三保育院在合川土场周家祠堂开学，分幼儿和小学两个部分。
　　赵君陶担任保育院长后，以革命母亲的伟大襟怀，视难童为己出，把所有精力都花在孩子们的学习、生活和成长上。保育院一年分三个学期教学，要求4年内学完小学 6 年的文化课程。每天早晨开朝会，在讲授文化课的同时，增设了品德教育课，结合有关民族气节的故事与实际生活中的社会现象，启发孩子们认识国家形势，提高政治思想觉悟，正确选择人生道路。她在管理上采取陶行知生活教育理论中的“手脑相长”方法，组织高年级学生参加种菜、养猪、帮厨、纺线等劳动，改善生活，培养自力更生、互助互爱的精神。
　　保育院收养的都是失去亲人、颠沛流离的难童，入院前往往营养不良，身体虚弱，赵君陶要求必须保证营养不良的孩子每天吃上一些营养食品，每星期吃上两次肉。逢年过节时，再困难也要给孩子发水果或饼子，使孩子们感受到保育院这个大家庭的温暖。每天夜晚，赵君陶都要查房，帮学生盖被子。孩子生病时，她总是督促老师送到院内病房，为孩子看病拿药，如果病还不见好转，她还会亲自督促老师，把生病的孩子背到北碚医院去治疗。在当时社会生活十分困难的情况下，第三保育院这么多孤儿，却没有一个人因病死亡。
　　赵君陶还全力保护难童的身心健康和权益。有一次，一名难童受到伤害，她一再找律师起诉，直到犯罪者受到惩办才罢休。不少难童的亲人是因战乱而去世或与难童失散，赵君陶采取组织“妈妈协会”“母亲会”等形式，由参加协会的老师分工负责，帮孩子寻找亲人。即使是孩子离开保育院了，赵君陶也会组织老师经常与孩子们联系，了解他们的思想情况和生活状况。从第三儿童保育院出去的孩子长大成人后，提到第三保育院时，都亲切地称赵君陶及老师们为“妈妈”，说“赵院长给我们的温暖胜过自己的亲生母亲，是她让我们学会怎样生活、怎样做人的！”
　　第三保育院和草街的育才学校一样，既是培养教育下一代的场所，又是中共中央南方局领导的一个抗日据点。第三保育院利用战时儿童保育会的名义，自己编印抗日宣传资料，办报刊，办工友识字班、农民识字班，还与育才学校配合演出抗日文艺节目，有力地宣传党的抗日主张。
　　根据南方局的指示，第三保育院的教师虽然多数是共产党员，但不建立党的组织。党员的来去，教师的进出，都由南方局和赵君陶单线联系，不发生横向关系。赵君陶严格把住调入关，不让国民党势力渗透到院内。她还经常和教职员工谈心，讲自己怎么样在五哥赵世炎的指导下走上革命道路，鼓励大家要像先烈那样工作、战斗和生活。一次，保育院有一名党员教师去北碚活动，被国民党特务盯梢回到土场，赵君陶知道后立即派人设法把特务搪塞了回去。接着，他就让已被怀疑的那名同志迅速安全转移。
　　第三保育院在土场6年多时间里，党的秘密活动和党员来往虽然频繁，但由于赵君陶善于运用统战工作方法，对敌斗争经验丰富，即使在国民党第二次反共高潮中，第三保育院的中共党组织也始终没有被特务发现和破坏，还为党输送了一批新党员。
　　赵君陶在第三保育院工作长达6年零9个月，直到抗战胜利，她和她的同事共抚养了800多名因战争而流离失所、在死亡线上挣扎的儿童，使他们恢复了健康，受到良好的教育，完成了学业，走向了社会。在爱国进步人士眼里，第三保育院就是“国统区的延安小学”。赵君陶的直接领导人邓颖超，对她在第三保育院的工作给予高度评价，亲笔写下：“在抗日烽火中以伟大慈母般的爱培育下一代。”
　　战时儿童保育会所从事的工作不仅是一种事业，而且是一项神圣的使命。1945年秋，毛泽东同志到重庆谈判时还专门接见了赵君陶。不久，第三保育院合并到歌乐山保育院，而赵君陶受组织派遣，走上新的工作岗位。
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